모나코 국영 카지노에 든 카지노 수익금 수십억 달러를 멋지게 훔쳐낸 루팡과 지겐 다이스케. 돈뭉치에 파묻혀 기뻐하는 것도 잠시, 지폐를 자세히 살피던 루팡은 자신들이 훔쳐낸 것이 진짜 돈이 아니라 정교하게 꾸며진 사상 최강의 위조 지폐 '염소 지폐'임을 알고는 고생해가며 훔친 돈뭉치들을 모두 밖으로 날려보낸다.

이후 두 사람은 지폐의 정체를 알아내고자 유럽의 칼리오스트로 공국에 위장 잠입했다. 그런데 멀쩡히 잘 달리던 자동차가 난데없이 펑크가 나버렸고 예비용 타이어로 갈아끼우고 있을 때, 난데없이 자동차 한 대가 쏜살같이 지나갔는데 안에는 웨딩드레스를 입은 소녀가 운전대를 잡고 있었고 그 직후 그녀를 쫓는 듯한 무리들이 차를 타고 쫓고 있었다. 그 상황을 보고 신사도와 정의감이 불타오른 루팡은 지겐이 타지도 않았는데 곧바로 핸들을 잡고 여자의 뒤를 쫓기 시작했고, 한참 뒤 그녀가 누구이고 그녀를 쫓는 자들의 정체와 그녀가 어떤 상황에 처했는지를 알게 된다.

소녀의 정체는 칼리오스트로 대공가의 후계자 클라리스 칼리오스트로였고, 그녀를 쫓는 건 현재 공석인 대공직을 대신해 임시로 나라를 다스리고 있는 라셀 드 칼리오스트로 백작. 그는 대공직을 물려받기 위해 클라리스와 결혼하려 들었지만 클라리스는 이런 그를 철저하게 거부하고 있는 것이었다. 이를 알게 된 루팡은 그녀를 구해내고 위조 지폐의 비밀을 밝혀내겠다는 일념으로 따로 활동 중이던 이시카와 고에몽을 불러들였고 백작에게 납치 예고장까지 보낸다. 예고장으로 인해 자연히 루팡 3세 담당 경찰인 제니가타 코이치까지 루팡 사건에 끼어들게 된다. 여기에 라셀 백작의 하인으로 위장해 위조 지폐를 훔치려는 미네 후지코까지 얽히면서 위조 지폐를 둘러싼 경찰, 도둑, 백작의 대활극이 펼쳐진다.